Корейские ученые впервые определили структуру и свойства интермедиата, который образуется при аминировании углеводородов в присутствии катализатора из переходного металла. Это поможет в разработке более эффективных и селективных катализаторов. Исследование опубликовано в журнале Science.
Интермедиаты — это промежуточные вещества в химических реакциях, которые образуются и практически сразу расходуются. Знание структуры интермедиатов важно для понимания механизма реакции и для разработки эффективных катализаторов. Например, азотсодержащие соединения лежат в основе 90% фармацевтических препаратов и важны в материаловедении. Поэтому важно понимать, как именно протекают реакции аминирования, когда в углеводороды вводятся азотсодержащие группы.
Корейские ученые заинтересовались реакциями аминирования, которые протекают в присутствии катализаторов из переходных металлов и с использованием диоксазолона в качестве реагента. Чтобы лучше понимать такие реакции, нужно знать, какой интермедиат образуется, когда катализатор связывается с диоксазолоном. Такой интермедиат называется металл-ацилнитреноидом. Его очень сложно изучать, так как он обладает высокой реакционной способностью и поэтому существует крайне недолго. Кроме того, обычно подобные реакции проводят в жидкой среде, где интермедиаты очень быстро реагируют с другими молекулами. Чтобы разрешить эту проблему, корейские ученые разработали метод, основанный на рентгеновской фотокристаллографии. Кроме того, они решили отслеживать реакцию не в жидкой среде, а в твердом теле. Для этого они создали комплекс родия с диоксазолоном, в котором перенос заряда с металла на лиганд под действием света запускает реакцию аминирования. С помощью такого подхода ученым действительно удалось впервые определить свойства и структуру родий-ацетилнитреноида. Кроме того, они смогли пронаблюдать взаимодействие нитреноида с нуклеофилом в твердой фазе.
Благодаря результатам этого исследования ученые лучше поняли реакционную способность нитреноидов. Кроме того, эта работа поможет в разработке более эффективных и селективных катализаторов для аминирования углеводородов.
Подписывайтесь на InScience.News в социальных сетях: ВКонтакте, Telegram, Одноклассники.
